Il est le petit-fils du monarchiste Antonio Maura. Son frère est l'écrivain Jorge Semprún tandis que l'essayiste et éditeur Jaime Semprún est son neveu. Carlos Semprún Maura est également le père de Diego Semprun, maître verrier d'art.
À 24 ans, il s'engage dans les rangs du Parti Communiste d'Espagne, qu'il quittera désabusé en 1956. Il sera cependant marqué par le courant anarchiste, auquel il consacre son ouvrage le plus connu : Révolution et contre-révolution en Catalogne (1936-1937) publié en 1974[2].
Carlos Semprún s'est consacré au théâtre en écrivant plus de 70 pièces principalement pour la radio. Une douzaine de ses œuvres ont été montées au théâtre, notamment par Jean-Marie Serreau, Dominique Serreau, Laurent TerzieffetRoger Blin. Il a collaboré pendant douze années à l'ORTF pour diverses émissions culturelles.
Il milita au Parti communiste espagnol duquel il s'éloigna avant l'éviction de son frère Jorge. Il continua ensuite à militer dans des groupes antifranquistes d'extrême gauche.
De retour en Espagne après la mort de Franco, il fut critique de cinéma à Diario 16. Dans les années 2000, il participa comme chroniqueur au media de droite Libertad Digital prenant alors une position très critique envers la gauche en général.
« Tout le monde était d'une manière ou d'une autre contre les collectivisations, sauf les travailleurs eux-mêmes. Certes, la CNT-FAI les revendiqua comme "sa" création et ce sont la plupart du temps des militants de ces organisations qui en prirent l'initiative. Mais le décret qui les limite et les dénature fut aussi, en grande partie, son œuvre. Les travailleurs qui avaient réalisé et défendu l'autogestion de nombreux secteurs industriels et agricoles avaient donc pour ennemis non seulement les militaires et les fascistes représentant la bourgeoisie, mais aussi objectivement les nouvelles couches bureaucratiques qui, placées sous les mêmes drapeaux qu'eux, avaient déjà commencé à rétablir, sous des formes parfois nouvelles, la vieille exploitation du travail salarié et la hiérarchisation totalitaire de la vie sociale. »
Ni Dios, ni amo, ni CNT, ensayo, Tusquets, Barcelone, 1978. (ISBN84-7223-726-5). Paru précédemment en France, "el viejo topo", La Chouette-Diffusion, Fontenay-sous-Bois, 1975
Vida y mentira de Jean-Paul Sartre, essai, Nossa y Jara, Madrid, 1996.
Polvo de líneas, nouvelles, Pre-Textos, Valence, 1997.
El exilio fue una fiesta, récit autobiographique, Planeta, Barcelone, 1999.
Las aventuras prodigiosas, roman, Seix Barral Barcelone, 2004.
A orillas del Sena, un español..., récit autobiographique, Distriforma, Madrid, 2006. (ISBN9788493432621)
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